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摘要：為使出水TP達(dá)到《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3838——2002)中IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)(TP≤0.3mg/L),研究比較了FeCl₃、Al₂(SO₄)₃、FeCl₃和Al₂(SO₄)₃按n(Fe:AI)=3:1比例配制的污水除磷劑，以及污水除磷劑在分次投加方式下的除磷效果。結(jié)果表明:初始TP濃度為5 mg/L時(shí),污水除磷劑比單獨(dú)使用FeCl₃ 、Al₂(SO₄)₃除磷效果好，當(dāng)除磷劑投加量為100mg/L時(shí)，污水除磷劑磷去除率為96.4%,分別比Al₂(SO₂)₃、FeCl₃高出9.49%、1.68%;多次投加除磷劑時(shí)以二次和三次投加時(shí)效果較好，當(dāng)污水除磷劑投加量為100mg/L,二次投加除磷劑時(shí),磷去除率為98.2%,比一次投加、三次投加時(shí)高出1.88%、0.44%;實(shí)際水樣連續(xù)流試驗(yàn)選擇二次投加除磷劑，出水TP含量可穩(wěn)定達(dá)到地表水IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn),并且出水濁度也從2.63NTU降低至0.99NTU,去除率達(dá)到了62.4%。綜合考慮除磷劑消耗量和成本,選擇污水除磷劑應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)較好，每處理1t含磷量5mg/L的廢水成本約為0.22元。

隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展和生活水平的提高，廢水排放量逐年增多，排入水體的污染物種類(lèi)越來(lái)越復(fù)雜，由此帶來(lái)的水體污染的問(wèn)題也變得日益嚴(yán)重。近年來(lái)，水體富營(yíng)養(yǎng)化已經(jīng)成為我國(guó)大部分湖泊水體存在的共同問(wèn)題,水體富營(yíng)養(yǎng)化不僅會(huì)危害水中水生生物的的生長(zhǎng)，還會(huì)影響人體健康"。導(dǎo)致這一問(wèn)題的原因就是大量富含氮、磷等營(yíng)養(yǎng)元素的市政污水不經(jīng)處理或處理不完全便排人水體。研究表明 與氮相比，磷是造成水體富營(yíng)養(yǎng)化的限制因子，當(dāng)水體中的P>0.01mg/L時(shí)就可以刺激藻類(lèi)生長(zhǎng)?！冻擎?zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18918——2002)中一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn)，要求出水中磷酸鹽(以P計(jì))不大于0.5mg/L?！兜乇硭h(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》( GB 3838-2002)中IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)，要求水中TP含量不大于0.3mg/L。但是,目前大多數(shù)城市污水處理廠出水磷元素濃度偏高,有些甚至無(wú)法達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)。

目前，城市污水處理廠常用的除磷工藝有生物法和化學(xué)法。生物法是利用聚磷菌厭氧釋磷、好氧吸磷的特性,將磷元素從污水中去除。但是，脫氮菌與聚磷菌本身在碳源、泥齡長(zhǎng)短及生長(zhǎng)環(huán)境上都存在差異，常規(guī)的城市污水處理廠工藝需要同時(shí)兼顧脫氮除磷因此很難使出水TP濃度低于1mg/L,必須輔以深度處理強(qiáng)化除磷工藝。世界上許多國(guó)家已經(jīng)做出大量工作，并開(kāi)展了實(shí)際工程,在美國(guó)等一些經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)國(guó)家已經(jīng)得到推廣。深度除磷技術(shù)也分為生物法和化學(xué)法,其中，強(qiáng)化生物除磷成本高,故目前污水處理廠大都采用化學(xué)方法深度除磷，即投加化學(xué)除磷劑使之與水體中的磷發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成沉淀,通過(guò)固液分離以達(dá)到去除磷的目的。謝經(jīng)良等以城市污水廠二級(jí)出水為水樣,研究了不同鐵鹽在混凝除磷性能方面的差異，發(fā)現(xiàn)當(dāng)二級(jí)出水TP為1.74mg/L時(shí)，投加40mg/L離子態(tài)氯化鐵即可去除90%的鐵鹽,處理后，上清液TP可穩(wěn)定達(dá)到一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn)。呂景花等以鋁鹽(硫酸鋁)為除磷劑回收厭氧消化液中的磷,研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)鋁和磷的摩爾比1.7時(shí)，可實(shí)現(xiàn)剩余污泥厭氧消化液中93.41%的磷回收率。

本文采用投加化學(xué)除磷劑的方法，使處理后出水TP濃度達(dá)到地表水IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)。選取FeCl₃、Al₂(SO₄)₃、FeClz和Al₂(SO₄)₃按n(Fe:AI)=3:1比例配制的污水除磷劑進(jìn)行化學(xué)除磷,對(duì)比了污水除磷劑在分次投加方式下的除磷效果,考察了污水除磷劑在實(shí)際水樣(校園中水站中水)中的除磷效果及運(yùn)行費(fèi)用。

1 化學(xué)除磷原理

化學(xué)法除磷主要是通過(guò)投加化學(xué)藥劑,使其與污水中的磷發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成不溶性的磷酸鹽沉淀物,通過(guò)固液分離的方式將磷去除。投加金屬鹽類(lèi)除磷劑能夠降低污泥含水率使絮體變得密實(shí)，從而優(yōu)化沉降性能,還能夠在一定程度上降低出水的SS和色度。當(dāng)傳統(tǒng)的生化處理出水不能滿足排放標(biāo)準(zhǔn)時(shí)，應(yīng)采用投加化學(xué)藥劑的方法深度除磷,常采用的化學(xué)除磷藥劑有鐵鹽(FeCl₃、FeSO₄等)、鋁鹽[Al₂(SO₄)₂ KAl(SO₄)₂等]等。

在水中投加化學(xué)除磷藥劑后,一方面，除磷劑中的Fe³⁺、Al⁺在水中會(huì)發(fā)生水解反應(yīng)如式(1)、式(2)，反應(yīng)生成的氫氧化物膠體在沉降過(guò)程中的網(wǎng)捕作用可以去除一部分磷。

Fe³⁺+3H₂O→Fe(OH)₃↓ +3H⁺ (1)

Al³⁺+3H₂O→AI(OH)₃↓+3H⁺ (2)

另一方面，除磷劑中的Fe³⁺、Al⁺會(huì)與水中P02發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成不溶性的磷酸鹽沉淀,如式(3)~式(4),靜沉后通過(guò)固液分離達(dá)到去除磷的目的。

Fe³⁺+HnPO₄^(3-n)→FeP0₄↓+nH⁺ (3)

Al³⁺+HnPO₄^(3-n)→AlPO₄↓+nH⁺ (4)

由式(3)、式(4)可知，理論上1molFe⁺(或Al³⁺)可與1molPO₂發(fā)生反應(yīng)，生成不溶性磷酸鹽沉淀,但是在實(shí)際反應(yīng)過(guò)程中還存在Fe³⁺與Al⁺的水解反應(yīng)，磷的存在形式以及其他離子與PO₂的競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)，因此，在實(shí)際應(yīng)用中Fe或Al與P的摩爾比一般大于1,且PO₂越低,Fe或Al與P的摩爾比越大，當(dāng)初始TP濃度為0.3~1mg/L時(shí),Fe或Al與P的摩爾比一般為1.2~4。

不溶性磷酸鹽沉淀物的溶度積在一定程度上也會(huì)影響除磷劑的除磷效果。根據(jù)溶度積原理,相同類(lèi)型的難溶電解質(zhì)K_sp越小，溶解度越小，從而越容易生成沉淀,磷的去除效果越好;反之,K越大,溶解度越大，去除效果越差。了解不同沉淀物的溶度積,可以為選擇除磷劑提供參考。一些常見(jiàn)沉淀的溶度積如表1所示。

由表1可知，與FePO₄相比，F(xiàn)e₂(PO₄)₃溶度積更小,但是Fe₂(PO₄)₃絮體較小，沉降性差,從而二價(jià)鐵鹽除磷效果反而不及三價(jià)鐵鹽,故工程中一般采用三價(jià)鐵鹽作為除磷劑使用。孫連偉等采用校園內(nèi)化糞池出水為原水，研究了氯化鋁劑投加量對(duì)除磷效果的影響,研究發(fā)現(xiàn)AIPO₄沉淀在pH值為6~7的溶解性較小，故鋁鹽除磷的較適pH值為6~7，這與Kim等的研究結(jié)果一致。

由式(1)~式(4)和表1可知,Fe(OH)₃和AI(OH)₃的溶度積比FePO₄、AIPO₄小，故投加除磷劑后,除磷劑中的Fe³⁺、AI³⁺會(huì)先發(fā)生水解反應(yīng)生成Fe(OH)₃和Al(OH)₃,氫氧化物在沉淀過(guò)程中會(huì)網(wǎng)捕吸附一部分磷。繼而,Fe³⁺、Al³⁺與PO₃發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成不溶性磷酸鹽沉淀物，這一反應(yīng)是去除磷的主要步驟。

2 材料與方法

2.1 儀器與藥劑

儀器:TU 1810 紫外可見(jiàn)分光光度計(jì),ZR 4-6混凝試驗(yàn)攪拌機(jī),哈納HI 8424 NEW pH計(jì),2100 Q便攜式濁度計(jì),DJL 100 COD恒溫加熱器, BXM-30R立式壓力蒸汽滅菌器。

藥劑:氯化鐵、硫酸鋁、污水除磷劑、抗壞血酸、過(guò)硫酸鉀、鑰酸銨、酒石酸銻鉀,試驗(yàn)所選藥劑均為分析純。

污水除磷劑:由FeCl₃、Al₂(SO₄)₃混合配制而成,稱(chēng)取1.775g  FeCl₃、0.725g Al₂(SO₄)₃溶于水后混合,定容至250mL容量瓶，該除磷劑鐵鋁摩爾比為3:1。FeCl₃購(gòu)自天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司,Al₂(SO₄)₃購(gòu)自天津市廣成化學(xué)試劑有限公司,二者均為分析純，主成分含量≥99.0%。

2.2 水樣

模擬含磷廢水1:采用磷酸二氫鉀和自來(lái)水配制,TP含量為5mg/L,pH值為7.1~7.3。

模擬含磷廢水2:采用磷酸二氫鉀和山東建筑大學(xué)中水站出水配制，模擬較差水質(zhì)(即TP含量為5mg/L)。中水站出水觀察顏色為淺黃色,略渾濁，具體水質(zhì)如表2所示。

由表2可知，中水中磷酸鹽含量占TP的95%以上。冬季時(shí)水中TP含量較高，連續(xù)流試驗(yàn)時(shí)在中水中投加磷酸二氫鉀至5mg/L,模擬含磷量較高時(shí)的水質(zhì)。

2.3 除磷劑投加試驗(yàn)方法

一次投加:在混凝開(kāi)始之前按照20、40、60、80、100、120、140、160mg/L的投加量一次性投加除磷劑。

多次投加:根據(jù)一次投加試驗(yàn)除磷效果,選擇除磷效果較佳的除磷劑進(jìn)行多次投加試驗(yàn)?；炷^(guò)程中除磷劑投加總量為40、50、60、70、80、90、100、110mg/L,對(duì)除磷劑投加總量按照多次投加次數(shù)進(jìn):行平分,得到分次投加量。試驗(yàn)選擇一、二、三、四次投加,混凝開(kāi)始之前及混凝開(kāi)始后每隔1~2 min作為除磷劑投加點(diǎn)。

以上試驗(yàn)設(shè)置攪拌條件均為:段300r/min、30s; 第二段120r/min、5min; 第三段80r/min、10min?；炷^(guò)程中觀察絮體生成效果，混凝完成后靜沉30min,在液面以下2cm取上清液進(jìn)行指標(biāo)檢測(cè),試驗(yàn)進(jìn)行3次,取平均值且均在室溫下進(jìn)行。

2.4 檢測(cè)方法

pH測(cè)定使用便攜式pH計(jì)法;TP和磷酸鹽采用鉬銻抗分光光度法測(cè)定;COD采用重鉻酸鉀法測(cè)定;濁度測(cè)定使用便攜式濁度儀。

3 試驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 一次投加

由圖1可知,初始TP為5mg/L時(shí),隨著除磷劑投加量的增加, FeCl₃、Al₂(SO₄)₃、污水除磷劑均能使出水TP降低至0.3mg/L以下。FeCI₃、Al₂(SO₄)₃、污水除磷劑三者之中，污水除磷劑除磷效果較好,當(dāng)投加量為100mg/L時(shí)，出水TP就可達(dá)到0.18mg/L,此時(shí)磷去除率為96.4%,比單獨(dú)使用Al₂(S04)3高出9.49% ,比單獨(dú)使用FeCl₃高出1.68%,且污水除磷劑對(duì)pH影響較小。當(dāng)污水除磷劑投加80mg/L時(shí),出;水TP為0.81mg/L,增加除磷劑投加量至100mg/L時(shí)，出水TP為0.18mg/L，這時(shí)每去除1mgP需要污水除磷劑約32mg ,繼續(xù)投加除磷劑至120mg/L,出水TP降至0.14mg/L,此時(shí)每去除1mgP需要污水除磷劑500mg。

反應(yīng)過(guò)程中觀察礬花生成情況發(fā)現(xiàn)，與FeCl₃相比,Al₂(SO4)₃形成的絮體大，脫色性好，對(duì)出水;色度影響小，但是使出水TP達(dá)到地表水IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)需要的投加量較大;而FeCl₃生成的礬花更加緊實(shí)，沉降速度快，投加量小，但是對(duì)出水pH影響大;污水除磷劑結(jié)合了二者的優(yōu)點(diǎn),絮體緊密沉降速度快，對(duì)出水色度和pH影響較小，投加量小則污泥產(chǎn)生少,處理污泥成本降低。

3.2 多次投加

根據(jù)一次投加效果，選擇除磷效果較佳的污水除磷劑進(jìn)行多次投加試驗(yàn)。選擇污水除磷劑投加量為100mg/L,按照多次投加次數(shù)對(duì)除磷劑投加總量進(jìn)行等量均分后進(jìn)行投加,結(jié)果如表3所示。

由表3可知,初始TP為5mg/L時(shí)，多次投加除磷效果均比一次投加效果較好。其中,以二次和三次投加時(shí)效果較好,二次投加時(shí)磷去除率分別比一、三、四次投加時(shí)高出1. 88%、0.44%、1.5%。投加次數(shù)增加,除磷效果增加趨勢(shì)逐漸減小。四次投加時(shí)，除磷效果與一次投加相比增加很少，主要是由于四次投加時(shí)水中TP已經(jīng)較低，去除單位質(zhì)量的磷需要除磷劑的量更多;另一方面,第四次投加點(diǎn)在混凝過(guò)程第三段,此時(shí)攪拌速度慢,除磷劑與水中的磷不能充分反應(yīng)。

混凝過(guò)程中觀察絮體生成及絮體沉降情況可以看出,二次投加時(shí)生成絮體更加密實(shí)，且沉降速度更快。分析原因?yàn)?次投加除磷劑后，在急速攪拌的情況下,會(huì)生成大量微小絮體,二次投加后，除磷劑顆粒與已經(jīng)形成的微小絮體結(jié)合,生成更密實(shí)、沉降速度更快的絮體。

4 除磷劑在實(shí)際水樣中的應(yīng)用

4.1 靜態(tài)試驗(yàn)

取500mL初始TP濃度為5 mg/L的實(shí)際水樣置于攪拌機(jī)上，分別按照一次、二次投加方式投加污水除磷劑,混凝后靜沉30min,取上清液進(jìn),行指標(biāo)測(cè)定。由圖2可知,二次投加除磷效果好，當(dāng)污水除磷劑投加量為90mg/L時(shí),出水TP可達(dá)到0.22mg/L,此時(shí)去除率為95.9%,比一次投加時(shí)磷去除率增加了3.95%,出水TP濃度減少了近二分之一，這與配水試驗(yàn)結(jié)果相似。因此,在連續(xù)流試驗(yàn)中選取污水除磷劑二次投加的方式除磷。

4.2 連續(xù)流試驗(yàn)

連續(xù)流試驗(yàn)時(shí)采用如圖3所示流程，選擇污水除磷劑投加量為90mg/L,討論一次投加與二次投加方式的除磷效果。一.次投加時(shí)，在混合池中一次性投加除磷劑;二次投加時(shí)，次投加在混合池，第二次投加在反應(yīng)池?；旌铣?cái)嚢杷俣燃s為300r/min,在混合池反應(yīng)30~40s后進(jìn)入反應(yīng)池，反應(yīng)池?cái)嚢杷俣葹?50 r/min,反應(yīng)約5min后，進(jìn)入沉淀池,經(jīng)20~25min流至出水口。每30min取出水進(jìn)行指標(biāo)檢測(cè)，磷去除效果如圖4所示。試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),初始TP為5mg/L,二次投加除磷劑時(shí)，出水TP可以穩(wěn)定達(dá)到地表水IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)，且出水TP明顯低于一次投加，這與靜態(tài)試驗(yàn)結(jié)果相符。二次投加時(shí)磷去除率比一次投加增加了約4%,因此選擇二次投加除磷劑的方式是可行的，實(shí)際工程中可選擇使用兩組計(jì)量泵恒量投加除磷劑的方式。投加除磷劑后，出水濁度從2.63NTU降低至0.99NTU,去除率達(dá)到了62.4%,但是對(duì)水中COD卻無(wú)明顯去除效果,分析原因?yàn)樾@的水中COD為溶解性COD,通過(guò)化學(xué)混凝的方法對(duì)其無(wú)去除作用。

4.3 成本核算

按照處理TP為5mg/L的生活廢水達(dá)到地表水IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)計(jì)，需消耗除磷劑量與成本估算如表4所示。

由表4可知，污水除磷劑耗藥量較少，Al₂(SO₄),成本較低，但是使用Al₂(SO₄)₃除磷耗藥量過(guò)多，且水中殘留AI+過(guò)多時(shí)還會(huì)危害到人體健康,綜上考慮,選擇污水除磷劑應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)。

5 結(jié)論

用FeCl₃和Al₂(SO₄)₃按比例復(fù)合混合配制的污水除磷劑比單獨(dú)使用FeCl₃或Al₂(SO₄)₃的除磷:效果好，在初始含磷量為5mg/L的情況下，當(dāng)三者投加量均為100mg/L時(shí)，污水除磷劑的除磷率為96.4%,比Al₂(SO₄)₃高出9.49%,比FeCl₃高出1.68%,且對(duì)pH影響較小。

通過(guò)比較一次投加和多次投加除磷劑的除磷效果，發(fā)現(xiàn)多次投加均比一次投加除磷效果好，其中以二次和三次投加時(shí)效果較佳,在初始含磷量為5mg/L的情況下,當(dāng)污水除磷劑投加量為100mg/L、二次投加除磷劑時(shí),磷去除率為98.22%,比一次投加、三次投加時(shí)高出1.88%、0.44%。

實(shí)際水樣連續(xù)流試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)初始TP為5mg/L時(shí),選擇二次投加,出水TP含量可穩(wěn)定達(dá)到地表水IV類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)，且出水濁度從2.63 NTU降低至0.99NTU,去除率達(dá)到了62.4%。綜合考慮磷去除率及除磷劑消耗量,選擇污水除磷劑應(yīng)用于實(shí)際生 產(chǎn)較合理,每處理1tTP含量為5mg/L的廢水成本:約為0.22元。